可见光辐射下活性炭-铁酸镍杂化催化剂光催化氧化氨氮

肖波 刘守清

引用本文: 肖波, 刘守清. 可见光辐射下活性炭-铁酸镍杂化催化剂光催化氧化氨氮[J]. 物理化学学报, 2014, 30(9): 1697-1705. doi: 10.3866/PKU.WHXB201407111 shu
Citation:  XIAO Bo, LIU Shou-Qing. Photocatalytic Oxidation of Ammonia via an Activated Carbon-Nickel Ferrite Hybrid Catalyst under Visible Light Irradiation[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2014, 30(9): 1697-1705. doi: 10.3866/PKU.WHXB201407111 shu

可见光辐射下活性炭-铁酸镍杂化催化剂光催化氧化氨氮

  • 基金项目:

    国家自然科学基金(21347006) 

    江苏省自然科学基金(BK20141178) 

    绿色催化四川省高校重点实验室开放基金(LZJ1304) 

    江苏省高校自然科学基金重大项目(12KJA430005) 

    苏州市科技局纳米技术专项基金(ZXG201429)资助 

摘要:

铁酸镍(NiFe2O4)中的镍原子抑制其光芬顿催化活性. 然而,活性炭(AC)能激活其光芬顿催化活性,结果导致复合催化剂AC-NiFe2O4在过氧化氢存在时可见光辐射下也可催化氧化氨氮. 用X射线衍射(XRD),透射电镜(TEM),傅里叶变换红外(FTIR)光谱,紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS),比表面积和振动样品磁强计对催化剂进行了表征. 光催化降解氨氮的实验表明,该复合催化剂在10 h内氨氮的降解率可达到91.0%,而同样条件下没有催化剂时氨氮的去除率只有24.0%. 对照实验表明,裸铁酸镍在可见光辐射下,氨氮的降解率只有30.0%. 这表明活性炭加速了氨氮的氧化速率. 动力学研究表明,氨氮的氧化遵循一级反应动力学规律,其表观反应动力学常数为3.538×10-3 min-1. 机理研究表明,氨氮的氧化是通过生成HONH2 中间体,然后转化为NO2- .8次循环实验表明该复合催化剂容易分离、可循环使用、且催化活性十分稳定. 因此,该催化剂具有潜在的应用价值.

English

    1. [1]

      (1) Costa, R. C. C.; Lelis, M. F. F.; Oliveira, L. C. A.; Fabris, J. D.; Ardisson, J. D.; Rios, R. R. V. A.; Silva, C. N.; La , R. M. J. Hazard. Mater. B 2006, 129, 171. doi: 10.1016/j.jhazmat.2005.08.028

      (1) Costa, R. C. C.; Lelis, M. F. F.; Oliveira, L. C. A.; Fabris, J. D.; Ardisson, J. D.; Rios, R. R. V. A.; Silva, C. N.; La , R. M. J. Hazard. Mater. B 2006, 129, 171. doi: 10.1016/j.jhazmat.2005.08.028

    2. [2]

      (2) Liu, S. Q.; Feng, L. R.; Xu, N.; Chen, Z. G.;Wang, X. M. Chem. Eng. J. 2012, 203, 432. doi: 10.1016/j.cej.2012.07.071(2) Liu, S. Q.; Feng, L. R.; Xu, N.; Chen, Z. G.;Wang, X. M. Chem. Eng. J. 2012, 203, 432. doi: 10.1016/j.cej.2012.07.071

    3. [3]

      (3) Fu, Y. S.; Chen, H. Q.; Sun, X. Q.;Wang, X. AIChE J. 2012, 58, 3298. doi: 10.1002/aic.13716(3) Fu, Y. S.; Chen, H. Q.; Sun, X. Q.;Wang, X. AIChE J. 2012, 58, 3298. doi: 10.1002/aic.13716

    4. [4]

      (4) Pan, X.; Fu, Y.;Wang, L.;Wang, X. Chem. Eng. J. 2012, 149, 195.(4) Pan, X.; Fu, Y.;Wang, L.;Wang, X. Chem. Eng. J. 2012, 149, 195.

    5. [5]

      (5) Nguyen, T. D.; Phan, N. H.; Do, M. H.; N , K. T. J. Hazard. Mater. 2011, 185, 653. doi: 10.1016/j.jhazmat.2010.09.068(5) Nguyen, T. D.; Phan, N. H.; Do, M. H.; N , K. T. J. Hazard. Mater. 2011, 185, 653. doi: 10.1016/j.jhazmat.2010.09.068

    6. [6]

      (6) Xu, X.;Wang, X. J.; Hu, Z. H.; Liu, Y .F.;Wang, C. C.; Zhao, G. H. Acta Phys. -Chim. Sin. 2010, 26, 79. [徐鑫, 王晓静,胡中华, 刘亚菲, 王晨晨, 赵国华. 物理化学学报, 2010, 26, 79.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20100131(6) Xu, X.;Wang, X. J.; Hu, Z. H.; Liu, Y .F.;Wang, C. C.; Zhao, G. H. Acta Phys. -Chim. Sin. 2010, 26, 79. [徐鑫, 王晓静,胡中华, 刘亚菲, 王晨晨, 赵国华. 物理化学学报, 2010, 26, 79.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20100131

    7. [7]

      (7) Yang, H. P.; Zhang, Y. C.; Fu, X. F.; Song, S. S.;Wu, J. M. Acta Phys. -Chim. Sin. 2013, 29, 1327. [杨汉培, 张颖超, 傅小飞, 宋双双, 吴俊明. 物理化学学报, 2013, 29, 1327.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201303212(7) Yang, H. P.; Zhang, Y. C.; Fu, X. F.; Song, S. S.;Wu, J. M. Acta Phys. -Chim. Sin. 2013, 29, 1327. [杨汉培, 张颖超, 傅小飞, 宋双双, 吴俊明. 物理化学学报, 2013, 29, 1327.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201303212

    8. [8]

      (8) Long, M.; Cong, Y.; Li, X. K.; Cui, Z.W.; Dong, Z. J.; Yuan, G. M. Acta Phys. -Chim. Sin. 2013, 29, 1344. [龙梅, 丛野, 李轩科, 崔正威, 董志军, 袁观明. 物理化学学报, 2013, 29, 1344.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201303263(8) Long, M.; Cong, Y.; Li, X. K.; Cui, Z.W.; Dong, Z. J.; Yuan, G. M. Acta Phys. -Chim. Sin. 2013, 29, 1344. [龙梅, 丛野, 李轩科, 崔正威, 董志军, 袁观明. 物理化学学报, 2013, 29, 1344.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201303263

    9. [9]

      (9) Xing,W. N.; Ni, L.; Yan, X. S.; Liu, X. L.; Luo, Y. Y.; Lu, Z. Y.; Yan, Y. S.; Huo, P.W. Acta Phys. -Chim. Sin. 2014, 30, 141. [邢伟男, 倪良, 颜学升, 刘馨琳, 罗莹莹, 逯子扬, 闫永胜, 霍鹏伟. 物理化学学报, 2014, 30, 141.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201311211(9) Xing,W. N.; Ni, L.; Yan, X. S.; Liu, X. L.; Luo, Y. Y.; Lu, Z. Y.; Yan, Y. S.; Huo, P.W. Acta Phys. -Chim. Sin. 2014, 30, 141. [邢伟男, 倪良, 颜学升, 刘馨琳, 罗莹莹, 逯子扬, 闫永胜, 霍鹏伟. 物理化学学报, 2014, 30, 141.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201311211

    10. [10]

      (10) Ou, H. H.; Hoffmann, M. R.; Liao, C. H.; Hong, J. H.; Lo, S. L. Appl. Catal. B 2010, 99, 74. doi: 10.1016/j.apcatb.2010.06.002(10) Ou, H. H.; Hoffmann, M. R.; Liao, C. H.; Hong, J. H.; Lo, S. L. Appl. Catal. B 2010, 99, 74. doi: 10.1016/j.apcatb.2010.06.002

    11. [11]

      (11) Bonsen, E. M.; Schroeter, S.; Jacobs, H.; Broekaert, J. A. C. Chemosphere 1997, 35, 1431. doi: 10.1016/S0045-6535(97)00216-6(11) Bonsen, E. M.; Schroeter, S.; Jacobs, H.; Broekaert, J. A. C. Chemosphere 1997, 35, 1431. doi: 10.1016/S0045-6535(97)00216-6

    12. [12]

      (12) Altomare, M.; Chiarello, G. L.; Costa, A.; Guarino, M.; Selli, E.; Chem. Eng. J. 2012, 191, 394. doi: 10.1016/j.cej.2012.03.037(12) Altomare, M.; Chiarello, G. L.; Costa, A.; Guarino, M.; Selli, E.; Chem. Eng. J. 2012, 191, 394. doi: 10.1016/j.cej.2012.03.037

    13. [13]

      (13) Kominami, H.; Nishimune, H.; Ohta, Y.; Arakawa, Y.; Inaba, T. Appl. Catal. B 2012, 111, 297.(13) Kominami, H.; Nishimune, H.; Ohta, Y.; Arakawa, Y.; Inaba, T. Appl. Catal. B 2012, 111, 297.

    14. [14]

      (14) Kolinko, P. A.; Kozlov, D. V. Appl. Catal. B 2009, 90, 126. doi: 10.1016/j.apcatb.2009.03.001(14) Kolinko, P. A.; Kozlov, D. V. Appl. Catal. B 2009, 90, 126. doi: 10.1016/j.apcatb.2009.03.001

    15. [15]

      (15) Boulinguiez, B.; Bouzaza, A.; Merabet, S.;Wolbert, D. J. Photochem. Photobiol. A 2008, 200, 254. doi: 10.1016/j.jphotochem.2008.08.005(15) Boulinguiez, B.; Bouzaza, A.; Merabet, S.;Wolbert, D. J. Photochem. Photobiol. A 2008, 200, 254. doi: 10.1016/j.jphotochem.2008.08.005

    16. [16]

      (16) Zhu, X.; Nanny, M. A.; Butler, E. C. Water Res. 2008, 42, 2736. doi: 10.1016/j.watres.2008.02.003(16) Zhu, X.; Nanny, M. A.; Butler, E. C. Water Res. 2008, 42, 2736. doi: 10.1016/j.watres.2008.02.003

    17. [17]

      (17) Shavisi, Y.; Sharifnia, S.; Hosseini, S. N.; Khadivi, M. A. J. Ind. Eng. Chem. 2014, 20, 278. doi: 10.1016/j.jiec.2013.03.037(17) Shavisi, Y.; Sharifnia, S.; Hosseini, S. N.; Khadivi, M. A. J. Ind. Eng. Chem. 2014, 20, 278. doi: 10.1016/j.jiec.2013.03.037

    18. [18]

      (18) Dong, Y.; Bai, Z.; Liu, R.; Zhu, T. Atmos. Environ. 2007, 41, 3182. doi: 10.1016/j.atmosenv.2006.08.056(18) Dong, Y.; Bai, Z.; Liu, R.; Zhu, T. Atmos. Environ. 2007, 41, 3182. doi: 10.1016/j.atmosenv.2006.08.056

    19. [19]

      (19) Geng, Q.; Guo, Q.; Cao, C.; Zhang, Y.;Wang, L. Ind. Eng. Chem. Res. 2008, 47, 4363. doi: 10.1021/ie800274g(19) Geng, Q.; Guo, Q.; Cao, C.; Zhang, Y.;Wang, L. Ind. Eng. Chem. Res. 2008, 47, 4363. doi: 10.1021/ie800274g

    20. [20]

      (20) u, H. H.; Liao, C. H.; Liou, Y. H.; Hong, J. H.; Lo, S. L. Environ. Sci. Technol. 2008, 42, 4507. doi: 10.1021/es703211u(20) u, H. H.; Liao, C. H.; Liou, Y. H.; Hong, J. H.; Lo, S. L. Environ. Sci. Technol. 2008, 42, 4507. doi: 10.1021/es703211u

    21. [21]

      (21) Altomare, M.; Selli, E. Catalysis Today 2013, 209, 127. doi: 10.1016/j.cattod.2012.12.001(21) Altomare, M.; Selli, E. Catalysis Today 2013, 209, 127. doi: 10.1016/j.cattod.2012.12.001

    22. [22]

      (22) Niedzielski, P.; Kurzyca, I.; Siepak, J. Anal. Chim. Acta 2006, 577, 220. doi: 10.1016/j.aca.2006.06.057(22) Niedzielski, P.; Kurzyca, I.; Siepak, J. Anal. Chim. Acta 2006, 577, 220. doi: 10.1016/j.aca.2006.06.057

    23. [23]

      (23) Lazarevic, Z. ?.; Jovalekic, C.; Recnik, A.; Ivanovski, V. N.; Milutinovic, A.; Romcevic, M.; Pavlovic, M. B.; Cekic, B.; Romcevic, N. ?. Mater. Res. Bull. 2013, 48, 404. doi: 10.1016/j.materresbull.2012.10.061(23) Lazarevic, Z. ?.; Jovalekic, C.; Recnik, A.; Ivanovski, V. N.; Milutinovic, A.; Romcevic, M.; Pavlovic, M. B.; Cekic, B.; Romcevic, N. ?. Mater. Res. Bull. 2013, 48, 404. doi: 10.1016/j.materresbull.2012.10.061

    24. [24]

      (24) Klug, H. P.; Alexander, L. E. X-Ray Diffraction Procedures for Polycrystalline and Amorphous Materials, 2nd ed.;Wiley: New York, 1974.(24) Klug, H. P.; Alexander, L. E. X-Ray Diffraction Procedures for Polycrystalline and Amorphous Materials, 2nd ed.;Wiley: New York, 1974.

    25. [25]

      (25) Mouallem-Bahout, M.; Bertrand, S.; PeHa, O. J. Solid State Chem. 2005, 178, 1080. doi: 10.1016/j.jssc.2005.01.009(25) Mouallem-Bahout, M.; Bertrand, S.; PeHa, O. J. Solid State Chem. 2005, 178, 1080. doi: 10.1016/j.jssc.2005.01.009

    26. [26]

      (26) Hoigne, J.; Bader, H. Environ. Sci. Technol. 1978, 12, 79. doi: 10.1021/es60137a005(26) Hoigne, J.; Bader, H. Environ. Sci. Technol. 1978, 12, 79. doi: 10.1021/es60137a005

    27. [27]

      (27) Liao, Q.; Sun, J.; Gao, L. Colloids Surf. A 2009, 345, 95. doi: 10.1016/j.colsurfa.2009.04.037(27) Liao, Q.; Sun, J.; Gao, L. Colloids Surf. A 2009, 345, 95. doi: 10.1016/j.colsurfa.2009.04.037

    28. [28]

      (28) Romero, A.; Santos, A.; Vicente, F. J. Hazard. Mater. 2009, 162, 785. doi: 10.1016/j.jhazmat.2008.05.123(28) Romero, A.; Santos, A.; Vicente, F. J. Hazard. Mater. 2009, 162, 785. doi: 10.1016/j.jhazmat.2008.05.123

    29. [29]

      (29) Ramirez, J. H.; Maldonado-Hódar, F. J.; Pérez-Cadenas, A. F.; Moreno-Castilla, C.; Costa, C. A.; Madeira, L. M. Appl. Catal. B 2007, 75, 312. doi: 10.1016/j.apcatb.2007.05.003(29) Ramirez, J. H.; Maldonado-Hódar, F. J.; Pérez-Cadenas, A. F.; Moreno-Castilla, C.; Costa, C. A.; Madeira, L. M. Appl. Catal. B 2007, 75, 312. doi: 10.1016/j.apcatb.2007.05.003

    30. [30]

      (30) Lam, S.W.; Chiang, K.; Lim, T. M.; Amal, R.; Low, G. K. C. J. Catal. 2005, 234, 292. doi: 10.1016/j.jcat.2005.06.014(30) Lam, S.W.; Chiang, K.; Lim, T. M.; Amal, R.; Low, G. K. C. J. Catal. 2005, 234, 292. doi: 10.1016/j.jcat.2005.06.014

    31. [31]

      (31) Bacardit, J.; Sto1tzner, J.; Chamarro, E. Eng. Chem. Res. 2007, 46, 7615. doi: 10.1021/ie070154o(31) Bacardit, J.; Sto1tzner, J.; Chamarro, E. Eng. Chem. Res. 2007, 46, 7615. doi: 10.1021/ie070154o

    32. [32]

      (32) Machulek, A., Jr.; Moraes, J. E. F.; Carolina, Vautier-Gion .; Silverio, C. A.; Friedrich, L. C.; Nascimento, C. A. O.; nzalez, M. C.; Quina, F. H. Environ. Sci. Technol. 2007, 41, 8459. doi: 10.1021/es071884q(32) Machulek, A., Jr.; Moraes, J. E. F.; Carolina, Vautier-Gion .; Silverio, C. A.; Friedrich, L. C.; Nascimento, C. A. O.; nzalez, M. C.; Quina, F. H. Environ. Sci. Technol. 2007, 41, 8459. doi: 10.1021/es071884q

    33. [33]

      (33) Li, M.; Feng, C.; Zhang, Z.; Zhao, R.; Lei, X.; Chen, R.; Sugiura, N. Electrochim. Acta 2009, 55, 159. doi: 10.1016/j.electacta.2009.08.027(33) Li, M.; Feng, C.; Zhang, Z.; Zhao, R.; Lei, X.; Chen, R.; Sugiura, N. Electrochim. Acta 2009, 55, 159. doi: 10.1016/j.electacta.2009.08.027

    34. [34]

      (34) Zhu, X.; Castleberry, S. R.; Nanny, M. A.; Butler, E. C. Environ. Sci. Technol. 2005, 39, 3784. doi: 10.1021/es0485715(34) Zhu, X.; Castleberry, S. R.; Nanny, M. A.; Butler, E. C. Environ. Sci. Technol. 2005, 39, 3784. doi: 10.1021/es0485715

    35. [35]

      (35) Lee, J.; Park, H.; Choi,W. Environ. Sci. Technol. 2002, 36, 5462. doi: 10.1021/es025930s(35) Lee, J.; Park, H.; Choi,W. Environ. Sci. Technol. 2002, 36, 5462. doi: 10.1021/es025930s

    36. [36]

      (36) Velasco, L. F.; Fonseca, I. M.; Parra, J. B.; Lima, J.; Ania, C. O. Carbon 2012, 50, 249. doi: 10.1016/j.carbon.2011.08.042(36) Velasco, L. F.; Fonseca, I. M.; Parra, J. B.; Lima, J.; Ania, C. O. Carbon 2012, 50, 249. doi: 10.1016/j.carbon.2011.08.042

    37. [37]

      (37) Leary, R.;Westwood, A. Carbon 2011, 49, 741. doi: 10.1016/j.carbon.2010.10.010(37) Leary, R.;Westwood, A. Carbon 2011, 49, 741. doi: 10.1016/j.carbon.2010.10.010

    38. [38]

      (38) Liu, S. Q.; Xiao, B.; Feng, L. R.; Zhou, S. S.; Chen, Z. G.; Liu, C. B.; Chen, F.;Wu, Z. Y.; Xu N.; Oh,W. C.; Meng, Z. D. Carbon 2013, 64, 197. doi: 10.1016/j.carbon.2013.07.052(38) Liu, S. Q.; Xiao, B.; Feng, L. R.; Zhou, S. S.; Chen, Z. G.; Liu, C. B.; Chen, F.;Wu, Z. Y.; Xu N.; Oh,W. C.; Meng, Z. D. Carbon 2013, 64, 197. doi: 10.1016/j.carbon.2013.07.052

    39. [39]

      (39) Guo, S.; Zhang, G. K.; Guo, Y. D.; Yu, J. C. Carbon 2013, 60, 437. doi: 10.1016/j.carbon.2013.04.058

      (39) Guo, S.; Zhang, G. K.; Guo, Y. D.; Yu, J. C. Carbon 2013, 60, 437. doi: 10.1016/j.carbon.2013.04.058

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  445
  • 文章访问数:  954
  • HTML全文浏览量:  19
文章相关
  • 发布日期:  2014-08-29
  • 收稿日期:  2014-04-18
  • 网络出版日期:  2014-07-11
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章