微米级MEL分子筛聚集体的制备

陈红丽 朱树燕 何建琴 王一萌

引用本文: 陈红丽, 朱树燕, 何建琴, 王一萌. 微米级MEL分子筛聚集体的制备[J]. 物理化学学报, 2014, 30(9): 1727-1735. doi: 10.3866/PKU.WHXB201407081 shu
Citation:  CHEN Hong-Li, ZHU Shu-Yan, HE Jian-Qin, WANG Yi-Meng. Synthesis of Micro-Sized MEL-Type Zeolite Aggregates[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2014, 30(9): 1727-1735. doi: 10.3866/PKU.WHXB201407081 shu

微米级MEL分子筛聚集体的制备

  • 基金项目:

    国家自然科学基金(20890122) 

    国家科技支撑计划(2012BAE05B02)资助 

摘要:

使用四丁基氢氧化铵-正硅酸四乙酯-水(TBAOH-TEOS-H2O)简单体系一步水热制备了具有多级孔道的微米级MEL结构分子筛聚集体. 得到的silicalite-2 微米球直径大于10 μm且具有高达460 m2·g-1的比表面积和0.74 cm3·g-1的孔体积. 微米球的生成一定程度上解决了催化应用过程中催化剂的分离和回收问题. 同时,水热晶化过程中由纳米粒子自组装而成的晶间介孔缩短了反应物分子的扩散路径,保持了分子筛纳米晶粒的优势. 此外,钛活性位的引入并未明显影响MEL微米球的形貌和结构,含钛的MEL微米球TS(钛硅分子筛)-2在苯酚羟基化反应中具有与纳米尺寸TS-1(100-200 nm)相当的催化活性,且TS-2 可以通过简单过滤得到,简化了纳米级TS-1的分离和回收过程.

English

    1. [1]

      (1) Corma, A. Chem. Rev. 1995, 95, 559. doi: 10.1021/cr00035a006

      (1) Corma, A. Chem. Rev. 1995, 95, 559. doi: 10.1021/cr00035a006

    2. [2]

      (2) Rabo, J. A.; Schoonover, M.W. Appl. Catal. A: Gen. 2001, 222, 261. doi: 10.1016/S0926-860X(01)00840-7(2) Rabo, J. A.; Schoonover, M.W. Appl. Catal. A: Gen. 2001, 222, 261. doi: 10.1016/S0926-860X(01)00840-7

    3. [3]

      (3) Kokotailo, G. T.; Lawton, S. L.; Olson, D. H.; Meier,W. M. Nature 1978, 272, 437. doi: 10.1038/272437a0(3) Kokotailo, G. T.; Lawton, S. L.; Olson, D. H.; Meier,W. M. Nature 1978, 272, 437. doi: 10.1038/272437a0

    4. [4]

      (4) Choi, M.; Na, K.; Kim, J.; Sakamoto, Y.; Terasaki, O.; Ryoo, R. Nature 2009, 461, 246.(4) Choi, M.; Na, K.; Kim, J.; Sakamoto, Y.; Terasaki, O.; Ryoo, R. Nature 2009, 461, 246.

    5. [5]

      (5) Yue, M. B.; Yang, N.;Wang, Y. M. Acta Phys. -Chim. Sin. 2012, 28, 2115. [岳明波, 杨娜, 王一萌. 物理化学学报, 2012, 28, 2115.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201206141(5) Yue, M. B.; Yang, N.;Wang, Y. M. Acta Phys. -Chim. Sin. 2012, 28, 2115. [岳明波, 杨娜, 王一萌. 物理化学学报, 2012, 28, 2115.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201206141

    6. [6]

      (6) Kokotailo, G. T.; Chu, P.; Lawton, S. L.; Meier,W. M. Nature 1978, 275, 119. doi: 10.1038/275119a0(6) Kokotailo, G. T.; Chu, P.; Lawton, S. L.; Meier,W. M. Nature 1978, 275, 119. doi: 10.1038/275119a0

    7. [7]

      (7) Yu, Q. J.; Cui, C. Y.; Zhang, Q.; Chen, J.; Li, Y.; Sun, J. P.; Li, C. Y.; Cui, Q. K.; Yang, C. H.; Shan, H. H. J. Energy Chem. 2013, 22, 761. doi: 10.1016/S2095-4956(13)60101-1(7) Yu, Q. J.; Cui, C. Y.; Zhang, Q.; Chen, J.; Li, Y.; Sun, J. P.; Li, C. Y.; Cui, Q. K.; Yang, C. H.; Shan, H. H. J. Energy Chem. 2013, 22, 761. doi: 10.1016/S2095-4956(13)60101-1

    8. [8]

      (8) Chen, H. L.; Ding, J.;Wang, Y. M. New J. Chem. 2014, 38, 308. doi: 10.1039/c3nj00785e(8) Chen, H. L.; Ding, J.;Wang, Y. M. New J. Chem. 2014, 38, 308. doi: 10.1039/c3nj00785e

    9. [9]

      (9) Babu, G. P.; Hegde, S. G.; Kulkarni, S. B.; Ratnasamy, P. J. Catal. 1983, 81, 471. doi: 10.1016/0021-9517(83)90185-9(9) Babu, G. P.; Hegde, S. G.; Kulkarni, S. B.; Ratnasamy, P. J. Catal. 1983, 81, 471. doi: 10.1016/0021-9517(83)90185-9

    10. [10]

      (10) Kaeding,W.W.; Chu, C.; Young, L. B.; Butter, S. A. J. Catal. 1981, 69, 392.(10) Kaeding,W.W.; Chu, C.; Young, L. B.; Butter, S. A. J. Catal. 1981, 69, 392.

    11. [11]

      (11) Young, L. B.; Butter, S. A.; Kaeding,W.W. J. Catal. 1982, 76, 418. doi: 10.1016/0021-9517(82)90271-8(11) Young, L. B.; Butter, S. A.; Kaeding,W.W. J. Catal. 1982, 76, 418. doi: 10.1016/0021-9517(82)90271-8

    12. [12]

      (12) Ralph, M, D. J. Catal. 1982, 77, 304. doi: 10.1016/0021-9517(82)90173-7(12) Ralph, M, D. J. Catal. 1982, 77, 304. doi: 10.1016/0021-9517(82)90173-7

    13. [13]

      (13) Védrine, J. C.; Auroux, A.; Dejaifve, P.; Ducarme, V.; Hoser, H.; Zhou, S. J. Catal. 1982, 73, 147. doi: 10.1016/0021-9517(82)90089-6(13) Védrine, J. C.; Auroux, A.; Dejaifve, P.; Ducarme, V.; Hoser, H.; Zhou, S. J. Catal. 1982, 73, 147. doi: 10.1016/0021-9517(82)90089-6

    14. [14]

      (14) Anderson, J. R.; Foger, K.; Mole, T.; Rajadhyaksha, R. A.; Sanders, J. V. J. Catal. 1979, 58, 114. doi: 10.1016/0021-9517(79)90250-1(14) Anderson, J. R.; Foger, K.; Mole, T.; Rajadhyaksha, R. A.; Sanders, J. V. J. Catal. 1979, 58, 114. doi: 10.1016/0021-9517(79)90250-1

    15. [15]

      (15) Chang, C. D.; Silvestri, A. J. J. Catal. 1977, 47, 249. doi: 10.1016/0021-9517(77)90172-5(15) Chang, C. D.; Silvestri, A. J. J. Catal. 1977, 47, 249. doi: 10.1016/0021-9517(77)90172-5

    16. [16]

      (16) Meisel, S. L. Chem. Technol. 1976, 6, 86.(16) Meisel, S. L. Chem. Technol. 1976, 6, 86.

    17. [17]

      (17) Corma, A. Chem. Rev. 1997, 97, 2373. doi: 10.1021/cr960406n(17) Corma, A. Chem. Rev. 1997, 97, 2373. doi: 10.1021/cr960406n

    18. [18]

      (18) Tian, Y.; Li, Y. D. Journal of Chemical Industry and Engineering 2013, 64 (2), 393. [田野, 李永丹. 化工学报, 2013, 64 (2), 393.](18) Tian, Y.; Li, Y. D. Journal of Chemical Industry and Engineering 2013, 64 (2), 393. [田野, 李永丹. 化工学报, 2013, 64 (2), 393.]

    19. [19]

      (19) Song,W.; Justice, R. E.; Jones, C. A.; Grassian, V. H.; Larsen, S. C. Langmuir 2004, 20, 8301. doi: 10.1021/la049516c(19) Song,W.; Justice, R. E.; Jones, C. A.; Grassian, V. H.; Larsen, S. C. Langmuir 2004, 20, 8301. doi: 10.1021/la049516c

    20. [20]

      (20) Tosheva, L.; Valtchev, V. P. Chem. Mater. 2005, 17, 2494. doi: 10.1021/cm047908z(20) Tosheva, L.; Valtchev, V. P. Chem. Mater. 2005, 17, 2494. doi: 10.1021/cm047908z

    21. [21]

      (21) Tokay, B.; Somer, M.; Erdem-Senatalar, A.; Schuth, F.; Thompson, R.W. Microporous Mesoporous Mat. 2009, 118, 143. doi: 10.1016/j.micromeso.2008.08.034(21) Tokay, B.; Somer, M.; Erdem-Senatalar, A.; Schuth, F.; Thompson, R.W. Microporous Mesoporous Mat. 2009, 118, 143. doi: 10.1016/j.micromeso.2008.08.034

    22. [22]

      (22) Cundy, C. S.; Forrest, J. O.; Plaisted, R. J. Microporous Mesoporous Mat. 2003, 66, 143. doi: 10.1016/j.micromeso.2003.08.021(22) Cundy, C. S.; Forrest, J. O.; Plaisted, R. J. Microporous Mesoporous Mat. 2003, 66, 143. doi: 10.1016/j.micromeso.2003.08.021

    23. [23]

      (23) Cundy, C. S.; Forrest, J. O. Microporous Mesoporous Mat. 2004, 72, 67. doi: 10.1016/j.micromeso.2004.04.006(23) Cundy, C. S.; Forrest, J. O. Microporous Mesoporous Mat. 2004, 72, 67. doi: 10.1016/j.micromeso.2004.04.006

    24. [24]

      (24) Mintova, S.; Gilson, J. P.; Valtchev, V. Nanoscale 2013, 15, 6693.(24) Mintova, S.; Gilson, J. P.; Valtchev, V. Nanoscale 2013, 15, 6693.

    25. [25]

      (25) Davis, T. M.; Drews, T. O.; Ramanan, H.; He, C.; Dong, J.; Schnablegger, H.; Katsoulakis, M. A.; Kokkoli, E.; McCormick, A. V.; Penn, R. L.; Tsapatsis, M. Nature Mater. 2006, 5, 400. doi: 10.1038/nmat1636(25) Davis, T. M.; Drews, T. O.; Ramanan, H.; He, C.; Dong, J.; Schnablegger, H.; Katsoulakis, M. A.; Kokkoli, E.; McCormick, A. V.; Penn, R. L.; Tsapatsis, M. Nature Mater. 2006, 5, 400. doi: 10.1038/nmat1636

    26. [26]

      (26) Fang, Y. M.; Hu, H. Q.; Chen, G. H. Chem. Mater. 2008, 20, 1670. doi: 10.1021/cm703265q(26) Fang, Y. M.; Hu, H. Q.; Chen, G. H. Chem. Mater. 2008, 20, 1670. doi: 10.1021/cm703265q

    27. [27]

      (27) Liu, S. P.; Yue, M. B.;Wang, Y. M. Acta Phys. -Chim. Sin. 2010, 26, 2224. [刘树萍, 岳明波, 王一萌. 物理化学学报, 2010, 26, 2224.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20100806(27) Liu, S. P.; Yue, M. B.;Wang, Y. M. Acta Phys. -Chim. Sin. 2010, 26, 2224. [刘树萍, 岳明波, 王一萌. 物理化学学报, 2010, 26, 2224.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20100806

    28. [28]

      (28) Zhang, X. Y.; Liu, D. X.; Xu, D. D.; Asahina, S.; Cychosz, K. A.; Agrawal, K. V.; AlWahedi, Y.; Bhan, A.; Al Hashimi, S.; Terasaki, O.; Thommes, M.; Tsapatsis, M. Science 2012, 336, 1684. doi: 10.1126/science.1221111(28) Zhang, X. Y.; Liu, D. X.; Xu, D. D.; Asahina, S.; Cychosz, K. A.; Agrawal, K. V.; AlWahedi, Y.; Bhan, A.; Al Hashimi, S.; Terasaki, O.; Thommes, M.; Tsapatsis, M. Science 2012, 336, 1684. doi: 10.1126/science.1221111

    29. [29]

      (29) Dong, J. P.; Zou, J.; Long, Y. C. Microporous Mesoporous Mat. 2003, 57, 9. doi: 10.1016/S1387-1811(02)00530-9(29) Dong, J. P.; Zou, J.; Long, Y. C. Microporous Mesoporous Mat. 2003, 57, 9. doi: 10.1016/S1387-1811(02)00530-9

    30. [30]

      (30) Uzcategui, D.; nzalez, G. Catal. Today 2005, 107-108, 901.(30) Uzcategui, D.; nzalez, G. Catal. Today 2005, 107-108, 901.

    31. [31]

      (31) CiZmek, A.; Subotica, B.; Kralj, D.; Babic-Ivancic, V.; Tonejc, A. Microporous Mater. 1997, 12, 267. doi: 10.1016/S0927-6513(97)00075-8(31) CiZmek, A.; Subotica, B.; Kralj, D.; Babic-Ivancic, V.; Tonejc, A. Microporous Mater. 1997, 12, 267. doi: 10.1016/S0927-6513(97)00075-8

    32. [32]

      (32) Mintova , S.; Petkov, N.; Karaghiosoff, K.; Bein, T. Microporous Mesoporous Mat. 2003, 50, 121.(32) Mintova , S.; Petkov, N.; Karaghiosoff, K.; Bein, T. Microporous Mesoporous Mat. 2003, 50, 121.

    33. [33]

      (33) Jansen, J. C.; van der Gaag, F. J.; van Bekkum, H. Zeolites 1984, 4, 369. doi: 10.1016/0144-2449(84)90013-7(33) Jansen, J. C.; van der Gaag, F. J.; van Bekkum, H. Zeolites 1984, 4, 369. doi: 10.1016/0144-2449(84)90013-7

    34. [34]

      (34) Coudurier, G.; Naccache, C.; Vedrine, J. C. J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1982, 1413.(34) Coudurier, G.; Naccache, C.; Vedrine, J. C. J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1982, 1413.

    35. [35]

      (35) Scarano, D.; Zecchina, A.; Bordiga, S.; Geobaldo, F.; Spoto, G.; Petrini, G.; Leofanti, G.; Padovan, M.; Tozzola, G. J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1993, 89, 4123. doi: 10.1039/ft9938904123(35) Scarano, D.; Zecchina, A.; Bordiga, S.; Geobaldo, F.; Spoto, G.; Petrini, G.; Leofanti, G.; Padovan, M.; Tozzola, G. J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1993, 89, 4123. doi: 10.1039/ft9938904123

    36. [36]

      (36) Zecchina, A.; Bordiga, S.; Spoto, G.; Marchese, L.; Petrini, G.; Leofanti, G.; Padovan, M. J. Phys. Chem. 1992, 96, 4985. doi: 10.1021/j100191a047(36) Zecchina, A.; Bordiga, S.; Spoto, G.; Marchese, L.; Petrini, G.; Leofanti, G.; Padovan, M. J. Phys. Chem. 1992, 96, 4985. doi: 10.1021/j100191a047

    37. [37]

      (37) Soulard, M.; Bilger, S.; Kessler, H.; Guth, J. L. Zeolites 1987, 7, 463. doi: 10.1016/0144-2449(87)90016-9(37) Soulard, M.; Bilger, S.; Kessler, H.; Guth, J. L. Zeolites 1987, 7, 463. doi: 10.1016/0144-2449(87)90016-9

    38. [38]

      (38) Parker, L. M.; Bibby, D. M.; Patterson, J. E. Zeolites 1984, 4, 168. doi: 10.1016/0144-2449(84)90056-3(38) Parker, L. M.; Bibby, D. M.; Patterson, J. E. Zeolites 1984, 4, 168. doi: 10.1016/0144-2449(84)90056-3

    39. [39]

      (39) Boxhoorn, G.; Kortbeek, A. G. T. G.; Hays, G. R.; Alma, N. C. M. Zeolites 1984, 4, 15. doi: 10.1016/0144-2449(84)90066-6(39) Boxhoorn, G.; Kortbeek, A. G. T. G.; Hays, G. R.; Alma, N. C. M. Zeolites 1984, 4, 15. doi: 10.1016/0144-2449(84)90066-6

    40. [40]

      (40) Chezeau, J. M.; Delmotte, L.; Guth, J. L.; Gabelica, Z. Zeolites 1991, 11, 598. doi: 10.1016/S0144-2449(05)80011-9(40) Chezeau, J. M.; Delmotte, L.; Guth, J. L.; Gabelica, Z. Zeolites 1991, 11, 598. doi: 10.1016/S0144-2449(05)80011-9

    41. [41]

      (41) Nagy, J. B.; Gabelica, Z.; Derouane, E. G. Chem. Lett. 1982, 11, 1105.(41) Nagy, J. B.; Gabelica, Z.; Derouane, E. G. Chem. Lett. 1982, 11, 1105.

    42. [42]

      (42) Nagy, J. B.; Gabelica, Z.; Derouane, E. G. Zeolites 1983, 3, 43. doi: 10.1016/0144-2449(83)90084-2(42) Nagy, J. B.; Gabelica, Z.; Derouane, E. G. Zeolites 1983, 3, 43. doi: 10.1016/0144-2449(83)90084-2

    43. [43]

      (43) Ricchiardi, G.; Damin, A.; Bordiga, S.; Lamberti, C.; Spanò, G.; Rivetti, F.; Zecchina, A. J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 11409. doi: 10.1021/ja010607v(43) Ricchiardi, G.; Damin, A.; Bordiga, S.; Lamberti, C.; Spanò, G.; Rivetti, F.; Zecchina, A. J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 11409. doi: 10.1021/ja010607v

    44. [44]

      (44) Wu, P.; Tatsumi, T.; Komatsu, T.; Yashima, T. J. Phys. Chem. B 2001, 105, 2897.(44) Wu, P.; Tatsumi, T.; Komatsu, T.; Yashima, T. J. Phys. Chem. B 2001, 105, 2897.

    45. [45]

      (45) Thangaraj, A.; Kumar, R.; Mirajkar, S. P.; Ratnasamy, P. J. Catal. 1991, 130, 1. doi: 10.1016/0021-9517(91)90086-J(45) Thangaraj, A.; Kumar, R.; Mirajkar, S. P.; Ratnasamy, P. J. Catal. 1991, 130, 1. doi: 10.1016/0021-9517(91)90086-J

    46. [46]

      (46) Thangaraj, A.; Kumar, R.; Ratnasamy, P. J. Catal. 1991, 131, 294. doi: 10.1016/0021-9517(91)90347-7(46) Thangaraj, A.; Kumar, R.; Ratnasamy, P. J. Catal. 1991, 131, 294. doi: 10.1016/0021-9517(91)90347-7

    47. [47]

      (47) Romano, U.; Esposito, A.; Maspero, F.; Neri, C.; Clerici, M. G. Stud. Surf. Sci. Catal. 1990, 55, 33. doi: 10.1016/S0167-2991(08)60131-7(47) Romano, U.; Esposito, A.; Maspero, F.; Neri, C.; Clerici, M. G. Stud. Surf. Sci. Catal. 1990, 55, 33. doi: 10.1016/S0167-2991(08)60131-7

    48. [48]

      (48) Tuel, A.; Taarit, Y. B. Appl. Catal. A: Gen. 1993, 102, 69. doi: 10.1016/0926-860X(93)85155-I(48) Tuel, A.; Taarit, Y. B. Appl. Catal. A: Gen. 1993, 102, 69. doi: 10.1016/0926-860X(93)85155-I

    49. [49]

      (49) van der Pol, A. J. H. P.; Verduyn, A. J.; van Hooff, J. H. C. Appl. Catal. A: Gen. 1992, 92, 113. doi: 10.1016/0926-860X(92)80310-9

      (49) van der Pol, A. J. H. P.; Verduyn, A. J.; van Hooff, J. H. C. Appl. Catal. A: Gen. 1992, 92, 113. doi: 10.1016/0926-860X(92)80310-9

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  385
  • 文章访问数:  832
  • HTML全文浏览量:  20
文章相关
  • 发布日期:  2014-08-29
  • 收稿日期:  2014-04-22
  • 网络出版日期:  2014-07-08
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章