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γ-MnO2的形貌控制及其甲苯液相氧化性能

林健 ,  蔡钒 ,  张国玉 ,  杨乐夫 ,  杨金玉 ,  方维平

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引用本文: 林健, 蔡钒, 张国玉, 杨乐夫, 杨金玉, 方维平. γ-MnO2的形貌控制及其甲苯液相氧化性能[J]. 物理化学学报, 2013, 29(03): 597-604. doi: 10.3866/PKU.WHXB201301041 shu
Citation:  LIN Jian, CAI Fan, ZHANG Guo-Yu, YANG Le-Fu, YANG Jin-Yu, FANG Wei-Ping. Preparation of Morphology-Tuned γ-MnO2 and Catalytic Performance for the Liquid-Phase Oxidation of Toluene[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2013, 29(03): 597-604. doi: 10.3866/PKU.WHXB201301041 shu

γ-MnO2的形貌控制及其甲苯液相氧化性能

  • 基金项目:

    国家重点基础研究发展规划项目(973) (2010CB226903)资助 (973) (2010CB226903)

摘要:

通过在回流法制备流程中引入CTAB(十六烷基三甲基溴化铵)、PEG6000(聚乙二醇6000)及P123(聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物)等表面活性剂对γ-MnO2催化剂进行形貌控制, 同时采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2吸附(BET)、热重分析(TGA)、O2程序升温脱附(O2-TPD)以及H2程序升温还原(H2-TPR)等技术对不同形貌γ-MnO2的结构、氧脱附及还原性能进行表征, 并考察了其在常压和无溶剂条件下甲苯选择性氧化反应体系的催化特性. 同时, 对于陈化时间对形貌的影响作用进行了考察. 结果表明: 不同形貌的γ-MnO2的氧化还原特征及催化活性存在显著差异, 其中在经PEG6000进行修饰的γ-MnO2中含有较多的阴离子空位及混合价态, 因此有助于分子氧在表面的活化, 具有较高的表面比活性; 而经P123进行表面修饰的γ-MnO2成晶结构规整、比表面积大, 对甲苯液相直接氧化反应则表现出最佳的质量比活性, 甲苯转化率达18.1%, 含氧化合物总选择性为87.4%, 其中苯甲酸的选择性达到73.2%.

English

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  • 发布日期:  2013-02-25
  • 收稿日期:  2012-09-20
  • 网络出版日期:  2013-01-04
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
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    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

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