NaOH溶液中碱浓度、氧气压力以及温度对Pt电极上氧气还原反应的影响

彭中 阎文艺 王少娜 郑诗礼 杜浩 张懿

引用本文: 彭中, 阎文艺, 王少娜, 郑诗礼, 杜浩, 张懿. NaOH溶液中碱浓度、氧气压力以及温度对Pt电极上氧气还原反应的影响[J]. 物理化学学报, 2014, 30(1): 67-74. doi: 10.3866/PKU.WHXB201311143 shu
Citation:  PENG Zhong, YAN Wen-Yi, WANG Shao-Na, ZHENG Shi-Li, DU Hao, ZHANG Yi. Effect of Alkali Concentration, Oxygen Partial Pressure and Temperature on Oxygen Reduction Reaction on Pt Electrode in NaOH Solution[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2014, 30(1): 67-74. doi: 10.3866/PKU.WHXB201311143 shu

NaOH溶液中碱浓度、氧气压力以及温度对Pt电极上氧气还原反应的影响

  • 基金项目:

    国家重点基础研究发展规划项目(973) (2013CB632601) (973) (2013CB632601)

    国家自然科学基金(51274178,51274179,51090382)资助 (51274178,51274179,51090382)

摘要:

设计制作一种新型耐压电化学池并采用循环伏安(CV)和线性扫描伏安(LSV)技术系统研究了碱浓度、氧气压力以及温度对NaOH溶液中氧气还原反应(ORR)的影响. 研究结果表明,碱浓度、氧气压力和温度对ORR动力学和热力学都有很大的影响. 随着碱浓度增大,ORR过程逐渐由2 电子(生成HO2-)转为1 电子(生成O2-)反应,并且由于氧气溶解度减小和体系粘度增大ORR过程受到很大抑制. 增大压力可以明显增加氧气溶解度,从而从动力学上促进ORR过程;同时计算得到了氧气在不同浓度NaOH溶液中的亨利系数. 随着介质温度升高,由于氧气反应活性增强、扩散系数增大和溶解度减小的共同作用,表现出在给定浓度下存在一最佳温度使得ORR峰电流达到最大.

English

    1. [1]

      (1) Zhang, L. P.; Xia, Z. H. J. Phys. Chem. C 2011, 115, 11170.doi: 10.1021/jp201991j

      (1) Zhang, L. P.; Xia, Z. H. J. Phys. Chem. C 2011, 115, 11170.doi: 10.1021/jp201991j

    2. [2]

      (2) Raghuveer, V.; Manthiram, A.; Bard, A. J. J. Phys. Chem. B2005, 109 (48), 22909. doi: 10.1021/jp054815b(2) Raghuveer, V.; Manthiram, A.; Bard, A. J. J. Phys. Chem. B2005, 109 (48), 22909. doi: 10.1021/jp054815b

    3. [3]

      (3) Li, Z. P.; Liu, B. H. J. Appl. Electrochem. 2010, 40, 475. doi: 10.1007/s10800-009-0028-7(3) Li, Z. P.; Liu, B. H. J. Appl. Electrochem. 2010, 40, 475. doi: 10.1007/s10800-009-0028-7

    4. [4]

      (4) Petlicki, J.; van de Ven, T. G. M. J. Chem. Soc., Faraday Trans.1998, 94, 2763. doi: 10.1039/a804551h(4) Petlicki, J.; van de Ven, T. G. M. J. Chem. Soc., Faraday Trans.1998, 94, 2763. doi: 10.1039/a804551h

    5. [5]

      (5) Liu, B.; Bard, A. J. J. Phys. Chem. B 2002, 106 (49), 12801.doi: 10.1021/jp026824f(5) Liu, B.; Bard, A. J. J. Phys. Chem. B 2002, 106 (49), 12801.doi: 10.1021/jp026824f

    6. [6]

      (6) Huang, J. S.; Zhang, X. G. Acta Phys. -Chim. Sin. 2006, 22,1551. [黄建书, 张校刚. 物理化学学报, 2006, 22, 1551.]doi: 10.3866/PKU.WHXB20061223(6) Huang, J. S.; Zhang, X. G. Acta Phys. -Chim. Sin. 2006, 22,1551. [黄建书, 张校刚. 物理化学学报, 2006, 22, 1551.]doi: 10.3866/PKU.WHXB20061223

    7. [7]

      (7) Sawyer, D. T.; Jr, G. C.; Angells, C. T.; Nanni, E. J., Jr.;Tsuchlya, T. Anal. Chem. 1982, 54 (11), 1720. doi: 10.1021/ac00248a014(7) Sawyer, D. T.; Jr, G. C.; Angells, C. T.; Nanni, E. J., Jr.;Tsuchlya, T. Anal. Chem. 1982, 54 (11), 1720. doi: 10.1021/ac00248a014

    8. [8]

      (8) Liu, Z. X.; Li, Z. P.; Qin, H. Y.; Liu, B. H. J. Power. Sources2011, 196 (11), 4972. doi: 10.1016/j.jpowsour.2011.01.102(8) Liu, Z. X.; Li, Z. P.; Qin, H. Y.; Liu, B. H. J. Power. Sources2011, 196 (11), 4972. doi: 10.1016/j.jpowsour.2011.01.102

    9. [9]

      (9) Schmidt, T. J.; Stamenkovic, V.; Markovic, N. M.; Ross, P. N.,Jr. Electrochim. Acta 2002, 47 (22), 3765.(9) Schmidt, T. J.; Stamenkovic, V.; Markovic, N. M.; Ross, P. N.,Jr. Electrochim. Acta 2002, 47 (22), 3765.

    10. [10]

      (10) Genies, L.; Faure, R.; Durand, R. Electrochim. Acta 1998, 44 (8), 1317.(10) Genies, L.; Faure, R.; Durand, R. Electrochim. Acta 1998, 44 (8), 1317.

    11. [11]

      (11) Jin,W.; Du, H.; Zheng, S. L.; Xu, H. B.; Zhang, Y. J. Phys. Chem. B 2010, 114 (19), 6542. doi: 10.1021/jp102367u(11) Jin,W.; Du, H.; Zheng, S. L.; Xu, H. B.; Zhang, Y. J. Phys. Chem. B 2010, 114 (19), 6542. doi: 10.1021/jp102367u

    12. [12]

      (12) Zhang, C. Z.; Fu-Ren, F. F.; Bard, A. J. J. Am. Chem. Soc. 2009,131 (1), 177. doi: 10.1021/ja8064254(12) Zhang, C. Z.; Fu-Ren, F. F.; Bard, A. J. J. Am. Chem. Soc. 2009,131 (1), 177. doi: 10.1021/ja8064254

    13. [13]

      (13) Blizanac, B. B.; Ross, P. N.; Markovic, N. M. J. Phys. Chem. B2006, 110 (10), 4735.(13) Blizanac, B. B.; Ross, P. N.; Markovic, N. M. J. Phys. Chem. B2006, 110 (10), 4735.

    14. [14]

      (14) Li, X.; Heryadi, D.; Gewirth, A. A. Langmuir 2005, 21 (20),9251. doi: 10.1021/la0508745(14) Li, X.; Heryadi, D.; Gewirth, A. A. Langmuir 2005, 21 (20),9251. doi: 10.1021/la0508745

    15. [15]

      (15) Adzic, R. R.; Strbac, S.; Anastasijevic, N. Mater. Chem. Phys.1989, 22 (3), 349.(15) Adzic, R. R.; Strbac, S.; Anastasijevic, N. Mater. Chem. Phys.1989, 22 (3), 349.

    16. [16]

      (16) Song, C. J.; Zhang, L.; Zhang, J. J. J. Electroanal. Chem. 2006,587 (2), 293. doi: 10.1016/j.jelechem.2005.11.025(16) Song, C. J.; Zhang, L.; Zhang, J. J. J. Electroanal. Chem. 2006,587 (2), 293. doi: 10.1016/j.jelechem.2005.11.025

    17. [17]

      (17) Wang, Y.; Zhang, D.; Liu, H. Q. J. Power Sources 2010, 195 (10), 3135. doi: 10.1016/j.jpowsour.2009.11.112(17) Wang, Y.; Zhang, D.; Liu, H. Q. J. Power Sources 2010, 195 (10), 3135. doi: 10.1016/j.jpowsour.2009.11.112

    18. [18]

      (18) Johnson, E. L.; Pool, K. H.; Hamm, R. E. Anal. Chem. 1966, 38 (2), 183. doi: 10.1021/ac60234a008(18) Johnson, E. L.; Pool, K. H.; Hamm, R. E. Anal. Chem. 1966, 38 (2), 183. doi: 10.1021/ac60234a008

    19. [19]

      (19) Peuchert, M.; Yoneda, T.; Dalla Betta, R. A.; Boudart, M.J. Electrochem. Soc. 1986, 133 (5), 944. doi: 10.1149/1.2108769(19) Peuchert, M.; Yoneda, T.; Dalla Betta, R. A.; Boudart, M.J. Electrochem. Soc. 1986, 133 (5), 944. doi: 10.1149/1.2108769

    20. [20]

      (20) Mukerjee, S. J. Appl. Electrochem. 1990, 20 (4), 537. doi: 10.1007/BF01008861(20) Mukerjee, S. J. Appl. Electrochem. 1990, 20 (4), 537. doi: 10.1007/BF01008861

    21. [21]

      (21) Li, B.; Prakash, J. Electrochem. Commun. 2009, 11 (6), 1162.doi: 10.1016/j.elecom.2009.03.037(21) Li, B.; Prakash, J. Electrochem. Commun. 2009, 11 (6), 1162.doi: 10.1016/j.elecom.2009.03.037

    22. [22]

      (22) Reeve, R.W.; Tseung, A. C. C. J. Electroanal. Chem. 1996, 403 (1), 69.(22) Reeve, R.W.; Tseung, A. C. C. J. Electroanal. Chem. 1996, 403 (1), 69.

    23. [23]

      (23) Li, J. C. M.; Chang, P. J. Chem. Phys. 1955, 23, 518. doi: 10.1063/1.1742022(23) Li, J. C. M.; Chang, P. J. Chem. Phys. 1955, 23, 518. doi: 10.1063/1.1742022

    24. [24]

      (24) Sab, N.; Claes, P.; Glibert, J. Electrochim. Acta 1998, 43 (14),2089.(24) Sab, N.; Claes, P.; Glibert, J. Electrochim. Acta 1998, 43 (14),2089.

    25. [25]

      (25) Milers, M. H. J. Appl. Electrochem. 2003, 33 (11), 1011. doi: 10.1023/A:1026270119048(25) Milers, M. H. J. Appl. Electrochem. 2003, 33 (11), 1011. doi: 10.1023/A:1026270119048

    26. [26]

      (26) Wagner, F. T.; Ross, P. N., Jr. Appl. Surf. Sci. 1985, 24 (1), 87.doi: 10.1016/0169-4332(85)90214-4(26) Wagner, F. T.; Ross, P. N., Jr. Appl. Surf. Sci. 1985, 24 (1), 87.doi: 10.1016/0169-4332(85)90214-4

    27. [27]

      (27) Teliska, M. T.; Murthi, V. S.; Mukerjee, S.; Ramaker, D. E.J. Electrochem. Soc. 2005, 152 (11), A2159.(27) Teliska, M. T.; Murthi, V. S.; Mukerjee, S.; Ramaker, D. E.J. Electrochem. Soc. 2005, 152 (11), A2159.

    28. [28]

      (28) Nicholson, R. S. Anal. Chem. 1965, 37 (11), 1351. doi: 10.1021/ac60230a016(28) Nicholson, R. S. Anal. Chem. 1965, 37 (11), 1351. doi: 10.1021/ac60230a016

    29. [29]

      (29) Tromans, D. Ind. Eng. Chem. Res. 2000, 39 (3), 805. doi: 10.1021/ie990577t(29) Tromans, D. Ind. Eng. Chem. Res. 2000, 39 (3), 805. doi: 10.1021/ie990577t

    30. [30]

      (30) Davis, R. R.; Horvath, G. L.; Tobias, C.W. Electrochim. Acta1967, 12 (3), 287. doi: 10.1016/0013-4686(67)80007-0(30) Davis, R. R.; Horvath, G. L.; Tobias, C.W. Electrochim. Acta1967, 12 (3), 287. doi: 10.1016/0013-4686(67)80007-0

    31. [31]

      (31) Shao, M. H.; Liu, P.; Adzic, R. R. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128 (23), 7408. doi: 10.1021/ja061246s(31) Shao, M. H.; Liu, P.; Adzic, R. R. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128 (23), 7408. doi: 10.1021/ja061246s

    32. [32]

      (32) Randin, J. P. Electrochim. Acta 1974, 19 (2), 83. doi: 10.1016/0013-4686(74)85060-7(32) Randin, J. P. Electrochim. Acta 1974, 19 (2), 83. doi: 10.1016/0013-4686(74)85060-7

    33. [33]

      (33) Che, Y.; Tsushima, M.; Matsumoto, F.; Okajima, T.; Tokuda, K.;Ohsaka, T. J. Phys. Chem. 1996, 100 (51), 20134. doi: 10.1021/jp9625523(33) Che, Y.; Tsushima, M.; Matsumoto, F.; Okajima, T.; Tokuda, K.;Ohsaka, T. J. Phys. Chem. 1996, 100 (51), 20134. doi: 10.1021/jp9625523

    34. [34]

      (34) Cao, R. Y. Journal of Tongji University 2001, 29, 826. [曹瑞钰. 同济大学学报, 2001, 29, 826.]

      (34) Cao, R. Y. Journal of Tongji University 2001, 29, 826. [曹瑞钰. 同济大学学报, 2001, 29, 826.]

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  634
  • 文章访问数:  1293
  • HTML全文浏览量:  35
文章相关
  • 发布日期:  2014-01-01
  • 收稿日期:  2013-09-24
  • 网络出版日期:  2013-11-14
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章