无有机模板剂水热合成Co同晶取代的丝光沸石分子筛

王琦 ,  吴雅静 ,  王军 ,  林晓

引用本文: 王琦, 吴雅静, 王军, 林晓. 无有机模板剂水热合成Co同晶取代的丝光沸石分子筛[J]. 物理化学学报, 2012, 28(09): 2108-2114. doi: 10.3866/PKU.WHXB201206181 shu
Citation:  WANG Qi, WU Ya-Jing, WANG Jun, LIN Xiao. Organotemplate-Free Hydrothermal Synthesis of Isomorphously Co-Substituted Mordenite Molecular Sieve[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2012, 28(09): 2108-2114. doi: 10.3866/PKU.WHXB201206181 shu

无有机模板剂水热合成Co同晶取代的丝光沸石分子筛

  • 基金项目:

    国家自然科学基金(21136005, 21101094, 20976084)资助项目 (21136005, 21101094, 20976084)

摘要:

在硅酸钠、硫酸铝、硝酸钴和氢氧化钠的全无机体系条件下, 采用无有机模板剂水热法合成了Co同晶取代的丝光沸石分子筛. 通过粉末X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子体(ICP)光谱、氮气吸附、紫外-可见(UV-Vis)光谱、热重(TG)分析等手段对所得固体产物的织构性质以及钴在分子筛中的存在状态进行了表征. 结果表明, 该方法成功地将Co离子引入到丝光沸石分子筛的骨架结构中, 未发现骨架外Co物种. 典型的合成条件为n(Co)/n(SiO2) =0.01-0.04, n(SiO2)/n(Al2O3) =20-50, n(H2O)/n(SiO2) =40, n(Na2O)/n(SiO2)=0.4, 晶化温度170 °C, 晶化时间3-7 d. 讨论了Na+离子在无有机模板剂合成中的结构导向作用. 全无机体系合成得到的产物无需进行传统的高温煅烧处理, 即可获得开放的微孔孔道, 实现了低成本、低能耗、环境友好的Co-丝光沸石的合成.

English

    1. [1]

      (1) Wichterlova, B.; Dedecek, J.; Sobalik, Z.; Vondrova, A.; Klier,K. J. Catal. 1997, 169, 194. doi: 10.1006/jcat.1997.1687

      (1) Wichterlova, B.; Dedecek, J.; Sobalik, Z.; Vondrova, A.; Klier,K. J. Catal. 1997, 169, 194. doi: 10.1006/jcat.1997.1687

    2. [2]

      (2) Li, Y.; Armor, J. N. J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1997, 2013.(2) Li, Y.; Armor, J. N. J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1997, 2013.

    3. [3]

      (3) Chen, H. H.; Shen, S. C.; Chen, X.; Kawi, S. Appl. Catal. B: Environ. 2004, 50, 37. doi: 10.1016/j.apcatb.2003.10.005(3) Chen, H. H.; Shen, S. C.; Chen, X.; Kawi, S. Appl. Catal. B: Environ. 2004, 50, 37. doi: 10.1016/j.apcatb.2003.10.005

    4. [4]

      (4) Schwidder, M.; Heikens, S.; De Toni, A.; Geisler, S.; Berndt,M.; Brueckner, A.; Gruenert,W. J. Catal. 2008, 259, 96. doi: 10.1016/j.jcat.2008.07.014(4) Schwidder, M.; Heikens, S.; De Toni, A.; Geisler, S.; Berndt,M.; Brueckner, A.; Gruenert,W. J. Catal. 2008, 259, 96. doi: 10.1016/j.jcat.2008.07.014

    5. [5]

      (5) Ratnasamy, P.; Kumar, R.; Catal. Lett. 1993, 22, 227. doi: 10.1007/BF00810369(5) Ratnasamy, P.; Kumar, R.; Catal. Lett. 1993, 22, 227. doi: 10.1007/BF00810369

    6. [6]

      (6) Wang, X.; Chen, H. Y.; Sachtler,W. M. H. J. Catal. 2001, 19,281.(6) Wang, X.; Chen, H. Y.; Sachtler,W. M. H. J. Catal. 2001, 19,281.

    7. [7]

      (7) Hadjiivanov, K.; Mihaylov, M. Chem. Commun. 2004, 2200.(7) Hadjiivanov, K.; Mihaylov, M. Chem. Commun. 2004, 2200.

    8. [8]

      (8) Fierro, G.; Eberhardt, M. A.; Houalla, M.; Hercules, D. M.;Hall,W. K. J. Phys. Chem. 1996, 100, 8468. doi: 10.1021/jp960121e(8) Fierro, G.; Eberhardt, M. A.; Houalla, M.; Hercules, D. M.;Hall,W. K. J. Phys. Chem. 1996, 100, 8468. doi: 10.1021/jp960121e

    9. [9]

      (9) ?apek, L.; D?de?ek, J.;Wichterlová, B. J. Catal. 2004, 227,352. doi: 10.1016/j.jcat.2004.08.001(9) ?apek, L.; D?de?ek, J.;Wichterlová, B. J. Catal. 2004, 227,352. doi: 10.1016/j.jcat.2004.08.001

    10. [10]

      (10) Zhai, Z. B.; Miao, Y. C.; Sun, Q. L.; Tao, H.W.;Wang,W.;Wang, J. Q. Catal. Lett. 2009, 131, 538. doi: 10.1007/s10562-009-9961-7(10) Zhai, Z. B.; Miao, Y. C.; Sun, Q. L.; Tao, H.W.;Wang,W.;Wang, J. Q. Catal. Lett. 2009, 131, 538. doi: 10.1007/s10562-009-9961-7

    11. [11]

      (11) Zhao, R. H.; Dong, M.; Qin, Z. F.; Ding, J. F.; Guo, X. C.;Wang, J. G. Acta Phys. -Chim. Sin. 2008, 24, 2304. [赵瑞花,董梅, 秦张峰, 丁建飞, 郭星翠, 王建国. 物理化学学报,2008, 24, 2304.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20081226(11) Zhao, R. H.; Dong, M.; Qin, Z. F.; Ding, J. F.; Guo, X. C.;Wang, J. G. Acta Phys. -Chim. Sin. 2008, 24, 2304. [赵瑞花,董梅, 秦张峰, 丁建飞, 郭星翠, 王建国. 物理化学学报,2008, 24, 2304.] doi: 10.3866/PKU.WHXB20081226

    12. [12]

      (12) Gao, Q.;Weckhuysen, B. M.; Schoonheydt, R. A. Microporous Mesoporous Mat. 1999, 27, 75. doi: 10.1016/S1387-1811(98)00274-1(12) Gao, Q.;Weckhuysen, B. M.; Schoonheydt, R. A. Microporous Mesoporous Mat. 1999, 27, 75. doi: 10.1016/S1387-1811(98)00274-1

    13. [13]

      (13) Fan,W.; Li, R.; Dou, T.; Tatsumi, T.;Weckhuysen, B. M.Microporous Mesoporous Mat. 2005, 84, 116. doi: 10.1016/j.micromeso.2005.04.025(13) Fan,W.; Li, R.; Dou, T.; Tatsumi, T.;Weckhuysen, B. M.Microporous Mesoporous Mat. 2005, 84, 116. doi: 10.1016/j.micromeso.2005.04.025

    14. [14]

      (14) Duan, F.; Li, J.; Chen, P.; Yu, J.; Xu, R. Microporous Mesoporous Mat. 2009, 126, 26. doi: 10.1016/j.micromeso.2009.05.015(14) Duan, F.; Li, J.; Chen, P.; Yu, J.; Xu, R. Microporous Mesoporous Mat. 2009, 126, 26. doi: 10.1016/j.micromeso.2009.05.015

    15. [15]

      (15) Janas, J.; Shishido, T.; Che, M.; Dzwigaj, S. Appl. Catal. B: Environ. 2009, 89, 196. doi: 10.1016/j.apcatb.2008.11.028(15) Janas, J.; Shishido, T.; Che, M.; Dzwigaj, S. Appl. Catal. B: Environ. 2009, 89, 196. doi: 10.1016/j.apcatb.2008.11.028

    16. [16]

      (16) Pai, S.; Newalkar, B. L.; Choudary, N. V. Microporous Mesoporous Mat. 2006, 96, 135. doi: 10.1016/j.micromeso.2006.06.027(16) Pai, S.; Newalkar, B. L.; Choudary, N. V. Microporous Mesoporous Mat. 2006, 96, 135. doi: 10.1016/j.micromeso.2006.06.027

    17. [17]

      (17) Nagase, T.; Chatterjee, A.; Tanaka, A. P.; Tanco, M. L.; Tazaki,K. Chem. Lett. 2004, 33, 1416. doi: 10.1246/cl.2004.1416(17) Nagase, T.; Chatterjee, A.; Tanaka, A. P.; Tanco, M. L.; Tazaki,K. Chem. Lett. 2004, 33, 1416. doi: 10.1246/cl.2004.1416

    18. [18]

      (18) Meier,W. M. Z. Kristallogr. 1961, 115, 439. doi: 10.1524/zkri.1961.115.5-6.439(18) Meier,W. M. Z. Kristallogr. 1961, 115, 439. doi: 10.1524/zkri.1961.115.5-6.439

    19. [19]

      (19) Degnan, T. F., Jr. J. Catal. 2003, 216, 32. doi: 10.1016/S0021-9517(02)00105-7(19) Degnan, T. F., Jr. J. Catal. 2003, 216, 32. doi: 10.1016/S0021-9517(02)00105-7

    20. [20]

      (20) Kato, M.; Ikeda, T.; Kodaira, T.; Takahashi, S. Microporous Mesoporous Mat. 2011, 142, 444. doi: 10.1016/j.micromeso.2010.12.030(20) Kato, M.; Ikeda, T.; Kodaira, T.; Takahashi, S. Microporous Mesoporous Mat. 2011, 142, 444. doi: 10.1016/j.micromeso.2010.12.030

    21. [21]

      (21) Qiao, K.; Zhang, F. M.; Pan, D. L.; Zhang, N. F.; Jian, P. M.Chin. J. Inorg. Chem. 2008, 24, 748. [乔亏, 张富民, 潘多丽, 张鸟飞, 菅盘铭. 无机化学学报, 2008, 24, 748.](21) Qiao, K.; Zhang, F. M.; Pan, D. L.; Zhang, N. F.; Jian, P. M.Chin. J. Inorg. Chem. 2008, 24, 748. [乔亏, 张富民, 潘多丽, 张鸟飞, 菅盘铭. 无机化学学报, 2008, 24, 748.]

    22. [22]

      (22) Watanabe, K.; Ogura, M. Microporous Mesoporous Mat. 2008,114, 229. doi: 10.1016/j.micromeso.2008.01.008(22) Watanabe, K.; Ogura, M. Microporous Mesoporous Mat. 2008,114, 229. doi: 10.1016/j.micromeso.2008.01.008

    23. [23]

      (23) Chen, B.; Huang, Y. Microporous Mesoporous Mat. 2009, 123,71. doi: 10.1016/j.micromeso.2009.03.025(23) Chen, B.; Huang, Y. Microporous Mesoporous Mat. 2009, 123,71. doi: 10.1016/j.micromeso.2009.03.025

    24. [24]

      (24) Niphadkar, P. S.; Kotwal, M. S.; Deshpande, S. S.; Bokade, V.V.; Joshi, P. N. Mater. Chem. Phys. 2009, 114, 344. doi: 10.1016/j.matchemphys.2008.09.026(24) Niphadkar, P. S.; Kotwal, M. S.; Deshpande, S. S.; Bokade, V.V.; Joshi, P. N. Mater. Chem. Phys. 2009, 114, 344. doi: 10.1016/j.matchemphys.2008.09.026

    25. [25]

      (25) Xia, Q. H.; Tatsumi, T. Mater. Chem. Phys. 2005, 89, 89. doi: 10.1016/j.matchemphys.2004.08.034(25) Xia, Q. H.; Tatsumi, T. Mater. Chem. Phys. 2005, 89, 89. doi: 10.1016/j.matchemphys.2004.08.034

    26. [26]

      (26) Yang, D. H.; Zhao, J. F.; Zhang, J. L.; Dou, T.;Wu, Z. H.; Chen,Z. J. Acta Phys. -Chim. Sin. 2012, 28, 720. [杨冬花, 赵君芙,张军亮, 窦涛, 吴忠华, 陈中军. 物理化学学报, 2012, 28,720.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201201031(26) Yang, D. H.; Zhao, J. F.; Zhang, J. L.; Dou, T.;Wu, Z. H.; Chen,Z. J. Acta Phys. -Chim. Sin. 2012, 28, 720. [杨冬花, 赵君芙,张军亮, 窦涛, 吴忠华, 陈中军. 物理化学学报, 2012, 28,720.] doi: 10.3866/PKU.WHXB201201031

    27. [27]

      (27) Song, J.W.; Dai, L.; Ji, Y. Y.; Xiao, F. S. Chem. Mater. 2006, 18,2775. doi: 10.1021/cm052593o(27) Song, J.W.; Dai, L.; Ji, Y. Y.; Xiao, F. S. Chem. Mater. 2006, 18,2775. doi: 10.1021/cm052593o

    28. [28]

      (28) Zhang,W.;Wu, Y. J.; Gu, J.; Zhou, H. L.;Wang, J. Mater. Res. Bull. 2011, 46, 1451. doi: 10.1016/j.materresbull.2011.05.006(28) Zhang,W.;Wu, Y. J.; Gu, J.; Zhou, H. L.;Wang, J. Mater. Res. Bull. 2011, 46, 1451. doi: 10.1016/j.materresbull.2011.05.006

    29. [29]

      (29) Chandwadkar, A. J.; Bhat, R. N.; Ratnasamy, P. Zeolites 1991,11, 42. doi: 10.1016/0144-2449(91)80354-3(29) Chandwadkar, A. J.; Bhat, R. N.; Ratnasamy, P. Zeolites 1991,11, 42. doi: 10.1016/0144-2449(91)80354-3

    30. [30]

      (30) Dong, M.;Wang, J. G.; Sun, Y. H. Microporous Mesoporous Mat. 2001, 43, 237. doi: 10.1016/S1387-1811(01)00211-6(30) Dong, M.;Wang, J. G.; Sun, Y. H. Microporous Mesoporous Mat. 2001, 43, 237. doi: 10.1016/S1387-1811(01)00211-6

    31. [31]

      (31) Wu, P.; Komastsu, T.; Yashima, T. Microporous Mesoporous Mat. 1998, 20, 139. doi: 10.1016/S1387-1811(97)00005-X(31) Wu, P.; Komastsu, T.; Yashima, T. Microporous Mesoporous Mat. 1998, 20, 139. doi: 10.1016/S1387-1811(97)00005-X

    32. [32]

      (32) Treacy, M. M. J.; Higgins, J. B. Collection of Simulated XRD Powder Patterns for Zeolites, 5th ed.; Elsevier: Netherlands,2007; p 284.(32) Treacy, M. M. J.; Higgins, J. B. Collection of Simulated XRD Powder Patterns for Zeolites, 5th ed.; Elsevier: Netherlands,2007; p 284.

    33. [33]

      (33) Mohamed, M. M.; Salama, T. M.; Othman, I.; Ellah, I. A.Microporous Mesoporous Mat. 2005, 84, 84. doi: 10.1016/j.micromeso.2005.05.017(33) Mohamed, M. M.; Salama, T. M.; Othman, I.; Ellah, I. A.Microporous Mesoporous Mat. 2005, 84, 84. doi: 10.1016/j.micromeso.2005.05.017

    34. [34]

      (34) Hunger, M.;Weitkamp, J. Angew. Chem. Int. Edit. 2001, 40,2954. doi: 10.1002/1521-3773(20010817)40:16<2954::AID-ANIE2954>3.0.CO;2-#(34) Hunger, M.;Weitkamp, J. Angew. Chem. Int. Edit. 2001, 40,2954. doi: 10.1002/1521-3773(20010817)40:16<2954::AID-ANIE2954>3.0.CO;2-#

    35. [35]

      (35) Duran, A.; Fernandez Navarro, J. M.; Casarie , P.; Joglar, A.J. Non-Cryst. Solids 1986, 812, 391.(35) Duran, A.; Fernandez Navarro, J. M.; Casarie , P.; Joglar, A.J. Non-Cryst. Solids 1986, 812, 391.

    36. [36]

      (36) Fujii, Y.; Kyuno, E.; Tsuchiya, R. Bull. Chem. Soc. Jpn. 1970,43, 786. doi: 10.1246/bcsj.43.786(36) Fujii, Y.; Kyuno, E.; Tsuchiya, R. Bull. Chem. Soc. Jpn. 1970,43, 786. doi: 10.1246/bcsj.43.786

    37. [37]

      (37) Weckhuysen, B. M.; Verberckmoes, A. A.; Uytterhoeven, M. G.;Mabbs, F. E.; Collison, D.; de Boer, E.; Schoonheydt, R. A.J. Phys. Chem. B. 2000, 104, 37. doi: 10.1021/jp991762n(37) Weckhuysen, B. M.; Verberckmoes, A. A.; Uytterhoeven, M. G.;Mabbs, F. E.; Collison, D.; de Boer, E.; Schoonheydt, R. A.J. Phys. Chem. B. 2000, 104, 37. doi: 10.1021/jp991762n

    38. [38]

      (38) Weckhuysen, B. M.; Rao, R. R.; Martens, J. A.; Schoonheydt, R.A. Eur. J. Inorg. Chem. 1999, 565.(38) Weckhuysen, B. M.; Rao, R. R.; Martens, J. A.; Schoonheydt, R.A. Eur. J. Inorg. Chem. 1999, 565.

    39. [39]

      (39) Hartmann, M.; Kevan, L. Chem. Rev. 1999, 99, 635. doi: 10.1021/cr9600971(39) Hartmann, M.; Kevan, L. Chem. Rev. 1999, 99, 635. doi: 10.1021/cr9600971

    40. [40]

      (40) Verberckmoes, A. A.;Weckhuysen, B. M.; Schoonheydt, R. A.Microporous Mesoporous Mat. 1998, 22, 165. doi: 10.1016/S1387-1811(98)00091-2(40) Verberckmoes, A. A.;Weckhuysen, B. M.; Schoonheydt, R. A.Microporous Mesoporous Mat. 1998, 22, 165. doi: 10.1016/S1387-1811(98)00091-2

    41. [41]

      (41) Fan,W.;Weckhuysen, B. M.; Schoonheydt, R. A. Phys. Chem. Chem. Phys. 2001, 3, 3240.(41) Fan,W.;Weckhuysen, B. M.; Schoonheydt, R. A. Phys. Chem. Chem. Phys. 2001, 3, 3240.

    42. [42]

      (42) Dzwigaj, S.; Che, M. J. Phys. Chem. B 2006, 110, 12490. doi: 10.1021/jp0623387(42) Dzwigaj, S.; Che, M. J. Phys. Chem. B 2006, 110, 12490. doi: 10.1021/jp0623387

    43. [43]

      (43) Thomson, S.; Luca, V.; Howe, R. F. Phys. Chem. Chem. Phys.1999, 1, 615.(43) Thomson, S.; Luca, V.; Howe, R. F. Phys. Chem. Chem. Phys.1999, 1, 615.

    44. [44]

      (44) Eldewik, A.; Howe, R. F. Microporous Mesoporous Mat. 2001,48, 65. doi: 10.1016/S1387-1811(01)00331-6(44) Eldewik, A.; Howe, R. F. Microporous Mesoporous Mat. 2001,48, 65. doi: 10.1016/S1387-1811(01)00331-6

    45. [45]

      (45) Persson, A. E.; Schoeman, B. J.; Sterte, J. Zeolites 1995, 15,611. doi: 10.1016/0144-2449(95)00070-M(45) Persson, A. E.; Schoeman, B. J.; Sterte, J. Zeolites 1995, 15,611. doi: 10.1016/0144-2449(95)00070-M

    46. [46]

      (46) Cheng, Z. L.; Chao, Z. S.; Lin, H. Q.;Wan, H. L. Chin. J. Inorg. Chem. 2003, 19, 396. [程志林, 晁自胜, 林海强, 万惠霖. 无机化学学报, 2003, 19, 396.](46) Cheng, Z. L.; Chao, Z. S.; Lin, H. Q.;Wan, H. L. Chin. J. Inorg. Chem. 2003, 19, 396. [程志林, 晁自胜, 林海强, 万惠霖. 无机化学学报, 2003, 19, 396.]

    47. [47]

      (47) Shin, D. K.; Shi, H. N.; Kyeong, H. S.; Wha, J. K. Microporous Mesoporous Mat. 2004, 72, 185. doi: 10.1016/j.micromeso.2004.04.024(47) Shin, D. K.; Shi, H. N.; Kyeong, H. S.; Wha, J. K. Microporous Mesoporous Mat. 2004, 72, 185. doi: 10.1016/j.micromeso.2004.04.024

    48. [48]

      (48) Jansen, J. C.; Stocker, M.; Kargc, H. G.;Weilkamp, J. Stud. Surf. Sci. Catal. 1994, 85, 43. doi: 10.1016/S0167-2991(08)60764-8

      (48) Jansen, J. C.; Stocker, M.; Kargc, H. G.;Weilkamp, J. Stud. Surf. Sci. Catal. 1994, 85, 43. doi: 10.1016/S0167-2991(08)60764-8

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  869
  • 文章访问数:  2647
  • HTML全文浏览量:  76
文章相关
  • 发布日期:  2012-08-02
  • 收稿日期:  2012-04-26
  • 网络出版日期:  2012-06-18
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章