高性能核壳结构催化剂PdRu@Pt/CNT的制备

党岱 ,  高海丽 ,  彭良进 ,  苏允兰 ,  廖世军 ,  王晔

引用本文: 党岱, 高海丽, 彭良进, 苏允兰, 廖世军, 王晔. 高性能核壳结构催化剂PdRu@Pt/CNT的制备[J]. 物理化学学报, 2011, 27(10): 2379-2384. doi: 10.3866/PKU.WHXB20110922 shu
Citation:  DANG Dai, GAO Hai-Li, PENG Liang-Jin, SU Yun-Lan, LIAO Shi-Jun, WANG Ye. Preparation of High Performance Core-Shell PdRu@Pt/CNT Electrocatalyst[J]. Acta Physico-Chimica Sinica, 2011, 27(10): 2379-2384. doi: 10.3866/PKU.WHXB20110922 shu

高性能核壳结构催化剂PdRu@Pt/CNT的制备

  • 基金项目:

    全国大学生创新项目(081056118) (081056118)

    国家自然科学基金(20673040, 20876062, 21076089)资助 (20673040, 20876062, 21076089)

摘要: 采用两步沉积还原法制备了一种以PdRu合金为核、以铂为壳, 以碳纳米管(CNT)为载体的核壳结构低铂催化剂PdRu@Pt/CNT. 该催化剂对于甲醇催化氧化的单位质量铂的活性可达自制20% Pt/CNT 催化剂的1.7 倍, 且其正扫和反扫峰的峰电流密度之比(If/Ib)高达2, 是Pt/CNT 催化剂If/Ib值的2 倍, 表明通过将活性组分铂分散在PdRu核上, 有效地提高了金属铂的分散度和铂的利用率, 且通过壳层铂原子与核中钌及钯的相互作用, 大大提高了催化剂对甲醇氧化中间体的去除能力. X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)的结果揭示了催化剂的核壳结构. 另外, 从TEM还可以看出: 活性组分均匀地分布在碳纳米管载体上, 活性组分粒径约为4.0 nm. 由于这种催化剂能够有效提高铂的利用效率, 并且有效消除甲醇氧化中间体, 在低温燃料电池领域具有良好的应用前景.

English

    1. [1]

      (1) Baldauf, M.; Preidel,W. J. Power Sources 1999, 84, 161.  (1) Baldauf, M.; Preidel,W. J. Power Sources 1999, 84, 161.  

    2. [2]

      (2) Luo, Y. L.; Liang, Z. X.; Liao, S. J. Chin. J. Catal. 2010, 31, 141.(2) Luo, Y. L.; Liang, Z. X.; Liao, S. J. Chin. J. Catal. 2010, 31, 141.

    3. [3]

      [罗远来, 梁振兴, 廖世军. 催化学报, 2010, 31, 141.][罗远来, 梁振兴, 廖世军. 催化学报, 2010, 31, 141.]

    4. [4]

      (3) Liu, H. S.; Song, C. J.; Zhang, L.; Zhang, J. J.;Wang, H. J.; Wilkinson, D. P. J. Power Sources. 2006, 155, 95.  (3) Liu, H. S.; Song, C. J.; Zhang, L.; Zhang, J. J.;Wang, H. J.; Wilkinson, D. P. J. Power Sources. 2006, 155, 95.  

    5. [5]

      (4) Cha, Q. X. Selected Topics of Electrochemical pPower Sources; Wuhan University Press:Wuhan, 2005; pp 1-150.(4) Cha, Q. X. Selected Topics of Electrochemical pPower Sources; Wuhan University Press:Wuhan, 2005; pp 1-150.

    6. [6]

      [查全性. 化学电源选论. 武汉: 武汉大学出版社, 2005: 1-150.][查全性. 化学电源选论. 武汉: 武汉大学出版社, 2005: 1-150.]

    7. [7]

      (5) Chen, M.; Liao. S. J. Industrial Catalysis. 2008, No. 3, 1.(5) Chen, M.; Liao. S. J. Industrial Catalysis. 2008, No. 3, 1.

    8. [8]

      [谌敏, 廖世军. 工业催化, 2008, (3), 1][谌敏, 廖世军. 工业催化, 2008, (3), 1]

    9. [9]

      (6) Murray, E. P.; Tsai, T.; Barnett. S. A. Nature 1999, 400, 649.  (6) Murray, E. P.; Tsai, T.; Barnett. S. A. Nature 1999, 400, 649.  

    10. [10]

      (7) Fernández, J. L.; Raghuveer, V.; Manthiram, A.; Bard, A. J. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 13100.  (7) Fernández, J. L.; Raghuveer, V.; Manthiram, A.; Bard, A. J. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127, 13100.  

    11. [11]

      (8) Shao, M. H.; Sasaki, K.; Adzic, R. R. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128, 3526.  (8) Shao, M. H.; Sasaki, K.; Adzic, R. R. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128, 3526.  

    12. [12]

      (9) Lee, K.; Zhang, L.; Zhang, J. J. Electrochem. Commun. 2007, 9, 1704.  (9) Lee, K.; Zhang, L.; Zhang, J. J. Electrochem. Commun. 2007, 9, 1704.  

    13. [13]

      (10) Wang, X.; Tang, Y.; Gao, Y.; Lu, Y. H. J. Power Sources 2008, 175, 784.  (10) Wang, X.; Tang, Y.; Gao, Y.; Lu, Y. H. J. Power Sources 2008, 175, 784.  

    14. [14]

      (11) Shen, P. K.; Xu, C.W. Electrochem. Commun. 2006, 8, 184.  (11) Shen, P. K.; Xu, C.W. Electrochem. Commun. 2006, 8, 184.  

    15. [15]

      (12) Nie, M.; Tang, H. L.;Wei, Z. D.; Jiang, S. P.; Shen, P. K. Electrochem. Commun. 2007, 9, 2375.  (12) Nie, M.; Tang, H. L.;Wei, Z. D.; Jiang, S. P.; Shen, P. K. Electrochem. Commun. 2007, 9, 2375.  

    16. [16]

      (13) Sun, X. M.; Li, Y. D. Angew Chem. Int. Edit. 2004, 43, 597.  (13) Sun, X. M.; Li, Y. D. Angew Chem. Int. Edit. 2004, 43, 597.  

    17. [17]

      (14) Zhou,W. J.; Lee, J. Y. Electrochem.Commun. 2007, 9, 1725.  (14) Zhou,W. J.; Lee, J. Y. Electrochem.Commun. 2007, 9, 1725.  

    18. [18]

      (15) Luo, J.;Wang, L.; Mott, D.; Njoki, P. N.; Lin, Y.; He, T.; Xu, Z.; Wanjana, B. N.; Lim, I. I. S.; Zhong, C. J. Adv. Mater. 2008, 20, 4342.  (15) Luo, J.;Wang, L.; Mott, D.; Njoki, P. N.; Lin, Y.; He, T.; Xu, Z.; Wanjana, B. N.; Lim, I. I. S.; Zhong, C. J. Adv. Mater. 2008, 20, 4342.  

    19. [19]

      (16) Wang H.; Xu, C.W.; Cheng, F. L.; Zhang, M.;Wang, S. Y.; Jiang, S. P. Electrochem Commun. 2008, 10, 1575.  (16) Wang H.; Xu, C.W.; Cheng, F. L.; Zhang, M.;Wang, S. Y.; Jiang, S. P. Electrochem Commun. 2008, 10, 1575.  

    20. [20]

      (17) Wu, Y. N.; Liao, S. J.; Liang, Z. X.; Yang, L. J.;Wang, R. F. J. Power Sources 2009, 194, 805.  (17) Wu, Y. N.; Liao, S. J.; Liang, Z. X.; Yang, L. J.;Wang, R. F. J. Power Sources 2009, 194, 805.  

    21. [21]

      (18) Nilekar, A. U.; Alayoglu, S.; Eichhorn, B; Mavrikakis, M. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 7418.  (18) Nilekar, A. U.; Alayoglu, S.; Eichhorn, B; Mavrikakis, M. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 7418.  

    22. [22]

      (19) Guo, S. J.; Fang, Y. X.; Dong, S. J.;Wang E. K. J. Phys. Chem. C. 2007, 111, 17104.  (19) Guo, S. J.; Fang, Y. X.; Dong, S. J.;Wang E. K. J. Phys. Chem. C. 2007, 111, 17104.  

    23. [23]

      (20) Cui, Z. M.; Liu, C. P.; Liao, J. H.; Xing,W. Electrochimica Acta 2008, 53, 7807.  (20) Cui, Z. M.; Liu, C. P.; Liao, J. H.; Xing,W. Electrochimica Acta 2008, 53, 7807.  

    24. [24]

      (21) Watamabe, M.; Uchida, M.; Motoo, S. J. Electroanal. Chem. 1987, 229, 395(21) Watamabe, M.; Uchida, M.; Motoo, S. J. Electroanal. Chem. 1987, 229, 395

    25. [25]

      (22) Chetty, R.; Xia,W.; Kundu, S.; Bron, M.; Reinecke, T.; Schuhmann,W.; Muhler, M. Langmuir 2009, 25, 3853.  (22) Chetty, R.; Xia,W.; Kundu, S.; Bron, M.; Reinecke, T.; Schuhmann,W.; Muhler, M. Langmuir 2009, 25, 3853.  

    26. [26]

      (23) Bock, C.; Paquet, C.; Couillard, M.; Botton, G. A.; MacDougall, B. R. J. Am. Chem. Soc. 2004, 126, 8028.  (23) Bock, C.; Paquet, C.; Couillard, M.; Botton, G. A.; MacDougall, B. R. J. Am. Chem. Soc. 2004, 126, 8028.  

    27. [27]

      (24) Kua, J.; ddard,W. A. J. Am. Chem. Soc. 1999, 121, 10928.  (24) Kua, J.; ddard,W. A. J. Am. Chem. Soc. 1999, 121, 10928.  

    28. [28]

      (25) Wu, Y. N.; Liao, S. J.;Wang, N. K.; Chen, M.; Birss, V. Sci. China Ser. E 2010, 53, 264.  (25) Wu, Y. N.; Liao, S. J.;Wang, N. K.; Chen, M.; Birss, V. Sci. China Ser. E 2010, 53, 264.  

  • 加载中
计量
  • PDF下载量:  1521
  • 文章访问数:  4828
  • HTML全文浏览量:  63
文章相关
  • 发布日期:  2011-09-27
  • 收稿日期:  2011-04-25
  • 网络出版日期:  2011-07-15
通讯作者: 陈斌, bchen63@163.com
  • 1. 

    沈阳化工大学材料科学与工程学院 沈阳 110142

  1. 本站搜索
  2. 百度学术搜索
  3. 万方数据库搜索
  4. CNKI搜索

/

返回文章